近日，我组与广东工业大学敖志敏教授团队以及中科院金属所张炳森研究员团队合作，通过三聚氰胺或尿素对催化剂的修饰和氧化气氛焙烧，构筑了新型金属-载体强相互作用（SMSI），开发了一项提高铂族金属催化剂稳定性的新策略。

SMSI在多相催化领域是一个非常重要的概念，它能显著调节催化剂的性能。然而由它产生的包裹层会掩盖催化活性位点，因此在一定程度上也会抑制催化活性。同时，SMSI的包裹状态通常是可逆的，比如还原气氛焙烧产生的经典SMSI，在高温氧化反应中，会导致包裹层消退，失去对金属催化剂性能的调变作用。因此，发展新策略，弥补SMSI的不足就显得非常重要。长期以来过渡金属氧化物负载的铂族金属所展现出的经典SMSI效应已经被广泛的研究，但是未曾有人提出过能否于氧化气氛下在同样的催化剂上也能产生包裹现象。

在前期的研究中，我组与乔波涛研究员和张涛院士团队合作，发现金及铂族金属与羟基磷灰石（HAP）之间氧诱导的SMSI（J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci.），进一步通过对氧诱导SMSI包裹度的调变，设计开发了具有独特半包裹结构的高温抗烧结Au/HAP-TiO₂催化剂（Angew. Chem. Int. Ed.）。此外，我们还合作发现了金与二氧化钛之间的经典SMSI（Sci. Adv.）。

2019年我组首次报道了金纳米颗粒可在氧化气氛下被一层可渗透的TiO_x薄层包裹（Nat. Commun.），然而考虑到金与铂族金属之间较大的电子性质差异，我们并不确定铂族金属是否能发生相似的现象。

在这项工作中，我们合作发现在氧化气氛下经三聚氰胺修饰后的铂颗粒可以被一层无定形且可渗透的薄层包裹，这和铂和二氧化钛间的经典SMSI的产生条件相反。该包裹层在进一步400-600^oC空气下焙烧后仍然稳定存在而不被氧化，这和经典SMSI的包裹层在再次氧化气氛下焙烧发生消退的现象形成鲜明的对比。理论计算等进一步研究发现此包裹层产生机理不同于经典SMSI，且这种策略可进一步扩展到其它铂族金属比如钯和铑，为设计兼具高活性和稳定性的负载型铂族金属催化剂提供了新方法。相关结果发表于《ACS Catalysis》期刊。相关工作得到国家自然科学基金委、中科院对外合作重点和仪器功能开发基金的资助。（文图/刘少峰）