近日，我组与催化与新材料研究室、新加坡南洋理工大学、清华大学合作，利用自主开发的原位电化学穆斯堡尔谱装置及多种原位光谱学表征手段，并结合理论计算揭示了Fe单原子材料催化中心电子态和配位结构在电催化氧还原反应（ORR）中的动态循环。

作为连结多相催化与均相催化的“桥梁”，单原子催化剂为从原子层面阐明催化剂的构效关系和揭示催化反应机理提供了契机。然而，单原子催化剂在实际反应条件下活性位点的精准探测仍极具挑战。因此，单原子催化中心微环境（配位环境和电子结构）的精细调控和高分辨原位表征装置的开发尤为重要。    

合作团队在本研究中利用配体交换的合成策略，构筑了一系列具有特定电子结构和配位环境的模型单原子Fe催化剂；首次成功开发了可用于单原子催化体系表征的原位⁵⁷Fe穆斯堡尔谱技术，实现在电催化ORR反应条件下对不同单原子Fe物种电子结构和配位环境的定量探测；结合原位X射线吸收光谱、原位拉曼光谱、同步辐射核共振振动能谱和DFT理论计算等手段，揭示了Fe单原子材料在电催化ORR反应中催化位点电子态和配位结构的动态循环。该研究结果为揭开催化电子循环的黑匣子和高效单原子催化剂的开发提供了新的思路和契机。

相关工作以全文的形式发表于Cell旗下的Chem上。（文/图 李旭宁）